蛋白质上海设施用户在介孔MOFs材料的超高压甲烷吸附研究取得新进展
时间 : 2017-09-14     

  国家蛋白质科学研究(上海)设施五线六站用户上海科技大学物质学院章跃标教授课题组研发出具有超高甲烷储存容量的介孔MOF材料,在MOF的高容量甲烷储存方面取得了新突破。9月5日,该研究成果以“Engineering of Pore Geometry for Ultrahigh Capacity Methane Storage in Mesoporous Metal–Organic Frameworks”为题,在线发表于国际知名学术期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上,物质学院研究生梁聪聪,师兆麟以及中山大学化学院何纯挺博士为共同第一作者,章跃标老师为通讯作者,上科大为第一完成单位。  

作为较为清洁的燃料,天然气在汽车、卡车等交通运输工具方面的广泛应用将有利于减缓石油能源需求、防治空气污染、以及提高经济效益。比起压缩天然气(compressed natural gas, CNG)及液化天然气(liquified natural gas, LNG)方式,吸附天然气(adsorbed natural gas, ANG)存储技术是最有广阔的发展前景和应用价值的。金属-有机框架(Metal-Organic Frameworks, MOFs)材料作为有无机构筑单元和有机分子链接构成的晶态多孔材料,具有结构可设计性、孔洞参数的可调节性和超高的比表面积,以及可实现大规模工业化生产等特点,是未来ANG材料的重要发展方向。目前大部分的研究主要集中在微孔(<2 nm)材料在相对低压力(<100 bar)的甲烷吸附性能,但这对于大型货车的长途运输可能还不够,还需要进一步研究在超高压条件下含有不同孔大小及孔形貌的MOFs材料对于甲烷的吸附性能。章跃标课题组采用结合柔性的三角形配体与不同长度的线型配体的混合配体策略,合成了一系列同时含有微孔(<2 nm)及窄介孔(2-4 nm)的MOFs材料(ST-1, ST-2, ST-3, ST-4)。通过高压甲烷吸附测试以及理论模拟相结合,研究者们发现,ST-2在这一系列的材料中,在298 K及5-200 bar条件下具有最高的甲烷工作容量(289 cm3STP/cm3, 567 mg/g),这一结果超过了之前所有的关于甲烷吸附的文献报道。另一方面,研究者们首次通过大数据技术探讨了MOFs材料的复杂孔形貌对于甲烷吸附性能的影响。通过这一研究,他们提出了在超高压条件下介孔MOFs材料的孔形貌对于其甲烷吸附性能及工作容量有重要的作用,还验证了大数据技术在加速发掘新材料方面存在的潜能。 

在国家蛋白质科学研究(上海)设施BL17B晶体学线站技术人员的支持下收集了MOF的单晶衍射数据并解析了结构。该研究得到了国家自然科学基金优秀青年科学基金、中组部青年千人计划和上科大科研启动经费的支持。  
  论文链接:http://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.7b08347

 
    
  左图为ST-2高压吸附曲线,右图为ST-2单晶结构  
(上海设施提供)