基于此,澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授等人报道了一种新的液体剥离方法制备NiPS3超薄纳米片。作为一种多功能平台,NiPS3超薄纳米片可以极大地改善各种光催化剂(TiO2、CdS、In2ZnS4和C3N4)的光驱动制取氢气性能。与单独的CdS相比,NiPS3/CdS异质结的光催化产氢速率最大,为13600 μmol·h-1·g-1,最高的增强因子约为1667%。结合光谱表征和理论计算,进一步证实了光催化产生氢气的增加源于促进界面电荷分离/迁移的紧密电子耦合和丰富的原子级P/S边缘位点以及NiPS3的活化S基位点。
在研究过程中,该团队借助合肥光源软X射线磁性圆二色光束线站(BL12B-a)的同步辐射软X射线吸收谱表征研究了CdS纳米颗粒(CdS NPs)与不同量NiPS3超薄纳米片(NiPS3 UNSs)耦合后的催化剂(记为0.0N,20.0N,30.0N)的电子结构。图a展示了XANES S L-edge谱图,相比未加入NiPS3 UNSs的0.0N,20.0N和30.0N的S L-edge图谱并未表现出明显的变化,这与S 2p XPS的测试结果一致(图b)。这可能是由于以下两个原因:1)在20.0N和30.0N中,CdS NPs的含量远远大于NiPS3 UNSs。电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)测试显示了NiPS3 UNSs的含量为3.603 wt%,进一步证实了这一点;2)在20.0N和30.0N中,CdS NPs倾向于聚集而不是附着NiPS3 UNSs。而在Ni 2p XPS谱图中(图c),与CdS耦合后的Ni 2p3/2的峰位置明显向低能方向移动,这表明CdS与NiPS3耦合后界面电子从CdS向NiPS3的传递。最终结合其他表征和理论计算提出了NiPS3/CdS异质结的光催化机理(图d)。这一研究成果将提高我们对设计高效光催化产氢催化剂的认识,相关成果以“NiP3 ultrathin nanosheets as versatile platform advancing highly active photocatalytic H2 production”为题,发表在国际著名学术期刊《Nature Communications》上。

图. (a) 0.0N,20.0N,30.0N的XANES S L-edge 谱图;(b) 0.0N,20.0N,30.0N的XPS S 2p谱图;(c) 0.0N,20.0N,30.0N的XPS Ni 2p谱图;(d) NiPS3/CdS体系光催化产氢机理示意图。