2023-09-03
电化学还原CO2为碳基燃料和化学品是碳捕集利用与封存技术的重要组成部分，在可再生能源存储和二氧化碳负排放方面具有广阔的应用前景。开发高效的CO2还原电催化剂是处在前沿的研究课题，一个理想的CO2还原反应电催化剂应具有低过电位和高电流密度的产物，同时在长期电解后保持高选择性和活性。然而，由于CO2具有很强的化学键强(806 kJ·mol-1)和竞争性氢气析出反应的发生，实现理想的CO2RR催化剂性能是极具挑战性的。目前...
2023-09-03
聚酰胺类材料是开发最早使用最广的热塑性工程材料,其中聚酰胺-6(尼龙6)广泛应用于纤维,工程塑料等领域。由于己内酰胺是尼龙6制备中的关键单体,每年己内酰胺的需求量仍在逐步增加,其产能已达到每年890万吨。传统的己内酰胺合成包括环己酮肟的制备和环己酮肟的贝克曼重排两个步骤。相比于简单的贝克曼重排反应,传统的环己酮肟的制备过程中需要使用到易爆炸的高浓度羟胺溶液,因此有必要开发出一种更加高效安全的策略从氮氧化物和环...
2023-09-03
分子模拟是物质微观结构演化、光谱学模拟、材料构效关系、化学反应机理等科学研究的重要理论模拟工具。分子模拟的核心问题是根据原子几何坐标计算体系的势能和势能梯度，传统上这类计算一般依赖经验势方法或者第一性原理方法（如密度泛函方法DFT等）。一般来说，经验势方法计算效率高，可用于大体系长时间过程的模拟，但模拟精度较低，且难以描述化学键的形成和断裂等反应过程；第一性原理方法具有较高的物理精度，可描述化学反...
2023-09-03
甲烷氧化羰基化过程是制备乙酸的一条极具吸引力的途径。然而，该过程中外加的氧化剂（如O2和H2SO4）和羰基化试剂（如CO）会带来许多副反应的发生，限制了甲烷氧化羰基化过程的进一步应用。光驱动化学转化技术是实现温和条件下甲烷转化的一条有潜力的途径。通过反应中水氧化产生的·OH自由基，能够将甲烷活化为甲基自由基，并在反应位点上发生后续转化过程。然而，在光驱动过程中实现甲烷到乙酸的直接转化仍是一项挑战。主要瓶颈...
2023-08-29
无机离子是生物生命活动所必须的元素，绝大多数生物需要金属离子参与代谢，以维持生物的主要生理功能。当生物暴露于高剂量或有毒的离子环境中，会激活基因、蛋白、亚细胞等多个尺度的解毒通路。其中，将金属离子转化为纳米粒子是一种独特的生物解毒策略，为材料组装开辟了绿色通道。无机离子与有机生命相互作用是一种跨尺度体系，可视化金属离子诱导的亚细胞演变规律和生物合成纳米颗粒的3D分布仍然是一个挑战。中国科学技术大...
2023-07-16
甲烷在自然界有广泛的来源（包括天然气、页岩气、可燃冰等），是最清洁、最丰富的天然碳资源，将气态甲烷转化为高附加值化学品对于我国能源化工以及环境科学的发展均具有重要而深远的影响。光催化可在温和的条件下，将甲烷的C-H键断裂、活化，实现甲烷的直接转化，因此得到了快速的发展和广泛的关注。但是，针对光催化反应中活性中间体，尤其是自由基的原位检测手段依然欠缺。 图1、原位光催化质谱装置示意图 中国科学技术...
2023-07-16
高分辨X射线成像技术已成为生物科学及材料科学等领域纳米尺度结构表征的重要手段。因此，各大同步辐射装置均建有高分辨X射线成像实验站，实现全场或扫描X射线透射显微成像以及叠层相干衍射成像等实验方法和技术，而这些成像技术均需要波带片对X射线聚焦或成像。用于X射线成像技术的波带片是一种大高宽比的微纳结构，对微纳加工技术提出了极大的挑战。目前，这种波带片只有美国、瑞士和加拿大等国家少数几家公司可以制作，国内同...
2023-07-16
水系锌离子电池（ZIBs）凭借安全、无毒以及较高的理论容量，已经成为最具潜力的可持续储能技术之一。在众多ZIBs电极材料中，层状钒氧化物具有晶体结构可调、容量高等特点，是现阶段广泛研究的正极材料。基于离子或分子预插层策略可以有效解决正极材料的晶格空间不足、电子传导性低等问题，从而进一步提升电池性能。然而，目前对插层型正极材料的研究多关注于层间空间膨胀对容量的贡献。因此，发展先进的原位表征技术，从原子...
2023-07-16
传统甲醇蒸汽重整制氢需要中等的温度和压力(例如200-350℃和20-50 bar)，导致高资本成本和高二氧化碳排放。尽管人们对甲醇重整的研究已经付出了巨大的努力，但现有的大多数案例都集中在以H2为唯一目标产物的半还原反应上，而忽略了其它含碳的半氧化反应产物。因此，在中等条件下实现甲醇选择性脱氢除还原产物H2外，还能产生高选择性甲醛仍然是一个挑战。光催化提供了一种在非常温和的条件下驱动化学转化的清洁和可持续的方法...
2023-07-16
Haber-Bosch合成氨工艺约占全球能源需求的2%，并导致1.44%的全球CO2排放，而约80%的合成氨通过Bosch-Mciser工艺用于尿素合成。化肥密集型农业和工业排放导致硝酸盐污染物日益积累，严重威胁着人类健康和环境。尽管通过可再生电力驱动的电催化还原反应可以将硝酸盐转化为氨，但工业过程仍需将其进一步转化为尿素。利用二氧化碳和硝酸盐之间的电催化C-N偶联反应合成尿素，为减少工业尿素生产的环境影响和提高各种工业过程中废弃物...
2023-07-16
过氧化氢（H2O2）、烷基过氧化物和羰基过氧化物是低温燃烧的关键链分支中间体，控制点火过程。
过氧化氢（H2O2）、烷基过氧化物和羰基过氧化物是低温燃烧的关键链分支中间体，控制点火过程。从2010年开始，合肥光源、美国先进光源、瑞士光源、法国SOLEIL光源相继发展了基于同步辐射光电离质谱技术的低温燃烧研究平台，在一系列燃料的低温燃烧中测量到H2O2、烷基过氧化物、羰基过氧化物、以及更加复杂的过氧化物的生成，验证和发展了低温燃烧的反应网络[Proc. Natl. Acad. Sci. 114, 13102 (2017)；Prog. Energ. Combust. Sc...
2023-06-08
超原子是表现出单个原子的某些性质的原子团簇，当通过非共价键结合而排列成晶体时，它们可以组装成纳米结构。非共价键结合的内聚能较低，使得该材料更容易被切割。目前尚不清楚超原子之间被抑制的电子相互作用是否导致减弱的内聚能，这类材料中奇异的电子行为也是人们关注的热点。中国人民大学物理学系的程志海教授课题组、季威课题组、王善才课题组以及中国科学院物理研究所郭建刚课题组组成合作团队，对一种新型超原子晶体Au6...
2023-06-08
一维电子系统是典型的非费米液体系统，不能用朗道的费米液体理论来描述，通常会表现出自旋电荷分离和幂律物理行为等奇异的现象。拉庭格液体（Luttinger liquid，简写为LL）概念可以描述一维费米子系统，但它被认为与二维和三维量子材料中的诸多现象相关，包括铜氧化物高温超导体的正常状态、非常规金属和量子临界中的各种异常的物理行为，涉及量子材料中许多悬而未决的谜团。当不同方向的一维链在交叉排列时，可以实现二维的体...
2023-06-08
铁电材料具有非中心对称的晶体结构并且能够产生自发极化。一般来说，铁电性存在于绝缘体或者半导体中，由于自由电子的屏蔽效应，在金属中不存在铁电性。在上世纪六十年代，Anderson和Blount提出在反演不对称晶体结构的金属体系中可能存在铁电金属，此后研究人员不断尝试探索金属体系中的铁电性，但一直以来对具有铁电性的金属材料仍发掘较少，缺少有突破性的研究成果。
铁电材料具有非中心对称的晶体结构并且能够产生自发极化。一般来说，铁电性存在于绝缘体或者半导体中，由于自由电子的屏蔽效应，在金属中不存在铁电性。在上世纪六十年代，Anderson和Blount提出在反演不对称晶体结构的金属体系中可能存在铁电金属，此后研究人员不断尝试探索金属体系中的铁电性，但一直以来对具有铁电性的金属材料仍发掘较少，缺少有突破性的研究成果。拓扑半金属是一种无能隙电子态的材料，可以分为狄拉克半金...
2023-06-04
Kagome晶格因其结构的特殊性，电子会发生布洛赫波函数的相消干涉，进而导致几近无色散的平带。在平带中，电子态高度简并且无色散，电子有效质量非常大。在理想平带中，电子动能淬灭，电子间的库仑相互作用占主导地位。
Kagome晶格因其结构的特殊性，电子会发生布洛赫波函数的相消干涉，进而导致几近无色散的平带。在平带中，电子态高度简并且无色散，电子有效质量非常大。在理想平带中，电子动能淬灭，电子间的库仑相互作用占主导地位。CoSn是顺磁性Kagome晶体，具有准二维结构，且没有长程磁有序。它是探索Kagome系统中奇异电子行为的的理想平台。中国科学技术大学的李林教授、吴涛教授和曾长淦教授等利用国家同步辐射实验室BL13U角分辨光电子能...
