南方科技大学殷嘉鑫副教授、中国科学院物理研究所武睿副研究员科研团队依托综合极端条件实验装置（SECUF），在笼目超导体CsV3Sb5研究中取得重要进展：首次在该体系中观测到2×2配对密度波态（Pair Density Wave, PDW）及其手性可逆调控的实空间谱学证据。结合非磁性掺杂样品的对比结果，进一步获得了支持PDW相位敏感的实验证据。相关成果发表于《Physical Review B》。
PDW是非常规超导电性研究中最重要的前沿问题之一。在这一状态下，库珀对并非像传统超导那样均匀分布，而是携带有限动量，使超导序参量在实空间呈现周期性调制，并可能伴随相位反转。正因如此，PDW被视为理解非常规超导、拓扑超导以及复杂量子有序态的一个重要线索。近年来，AV3Sb5(A=Cs, K, Rb)笼目超导体因兼具电荷密度波（Charge Density Wave, CDW）、超导和时间反演对称性破缺等丰富特征，在凝聚态物理学界引起了高度关注。此前，研究人员已先后获得KV3Sb5和RbV3Sb5手性PDW及其磁场可逆切换的实验证据；而对于笼目超导领域中最为关注的明星材料CsV3Sb5，尽管有输运研究报道了其手性超导特征，但其手性PDW及其磁场可切换行为一直缺少直观谱学证据。该成果填补了AV3Sb5家族非常规超导电性研究的关键实验拼图，让人们对笼目超导体中手性PDW的普适性有了更加完整的认识。
PDW的本质特征是超导能隙在实空间的周期性起伏。由于CsV3Sb5的超导能隙本身较小，实验上捕捉这种微弱的空间调制就变得十分困难，对测量条件的要求非常苛刻：既需要利用极低温将热展宽抑制到能隙起伏之下，又同时需要超高的分辨率和信噪比，在长时间的高稳定测量中从复杂背景中提取出关键信号。为此，科研团队利用SECUF中的极低温扫描隧道显微系统，在20 mK条件下对高质量CsV3Sb5单晶样品（RRR=290, TC=3.0 K）开展了深入研究。首先，在隧道谱中观测到约40 meV的CDW能隙和约0.45 meV的超导能隙（图1b,c）。通过对能隙空间分布的高分辨成像及傅里叶变换分析，在2×2波矢位置识别出清晰的配对调制信号。进一步分析表明，不同方向上的2×2调制峰强度具有明显的方向性排序，并表现出手性特征（图1f-h）。在零场初始测量中，PDW的手性为逆时针方向。这一直接测量结果标志着CsV3Sb5被正式纳入到具有手性PDW的笼目超导体系。
图1 高质量CsV3Sb5的谱学特征与2×2手性PDW
在此基础上，科研团队进一步实现了CsV3Sb5手性PDW的磁场可逆调控。实验中，先对样品施加垂直于笼目晶格平面的-2 T磁场，再将磁场撤回至0 T后进行能隙空间成像；随后施加反向的+2 T磁场，并在磁场撤回至0 T后对同一区域进行重新测量。结果显示，在-2 T磁场调控后，与初始的逆时针手性相比，2×2配对调制切换为顺时针手性（图2b,c）；而在+2T磁场调控后，2×2配对调制又切换为逆时针手性（图2e,f）。尤为关键的是，所有能隙成像均在零场条件下进行，这表明所观测到的手性调控并非简单的磁场响应。即使撤掉磁场，PDW的手性仍然继续维持在切换后的稳定状态。这一结果与此前报道的CsV3Sb5手性超导输运行为形成呼应，也为其时间反演对称性破缺配对提供了更加直接的微观实验证据。
图2 CsV3Sb5中2×2手性PDW的可逆调控
此外，科研团队还利用非磁性掺杂样品Cs(V0.93Nb0.07)3Nb5进行了对比实验。结果表明，在掺杂样品中，2×2 CDW信号依然清晰可辨（图3e,f），超导能隙甚至出现增强（图3g）；但在配对能隙空间分布的傅里叶分析中，2×2配对调制信号完全消失（图3i）。这一结果表明PDW受到了非磁性杂质散射的破坏，为其具有相位反转特征（图3a）提供了有力实验证据。
图3 非磁性掺杂对CsV3Sb5 PDW的破坏
该项研究成果再次凸显了SECUF在量子材料前沿研究中的关键作用。对于只有微电子伏量级的超导能隙调制而言，温度稍高一些，热展宽就会将微弱信号淹没在背景中；另外，能隙调制的空间幅度也极小，对测量系统的稳定性、振动控制、电子学噪声抑制和重复定位能力提出了极高要求。正是由于综合极端条件实验装置具有系统化极低温、高分辨的微观探测能力，科研团队才得以在更复杂的CDW背景中，成功捕捉到CsV3Sb5极其微弱的2×2配对调制，并实现其手性可切换调控。
综合来看，此项研究不仅进一步确立了可切换手性PDW在AV3Sb5体系中的普适性，也表明重大科技基础设施在量子材料前沿研究中正发挥着越来越重要的作用。未来，依托SECUF，科研团队将继续探索包括笼目材料在内的非常规超导体系，通过深入研究其中的新奇量子态及其调控机制，有望为理解非常规超导的本质和发展新型量子器件提供坚实基础。
本工作还得到了国家重点研发计划、北京凝聚态物理国家实验室开放研究基金、国家自然科学基金、深圳市科技创新计划、广东省量子科学战略专项、广东省先进热电材料与器件物理重点实验室和综合极端条件实验装置等项目支持。
文章链接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/j98r-9m59
