与三维钙钛矿相比,独特的夹层结构和有利的结晶动力学赋予二维(2D)钙钛矿以优异的环境稳定性和易于成膜。然而,在二维钙钛矿薄膜的溶液成膜过程中,多个n值相的非均相结晶导致随机和无序的晶体排列以及大量晶格缺陷,所有这些最终都会损害器件性能。鉴于此,6月7日,国家蛋白质科学研究(上海)设施用户中科院上海高等研究院杨迎国及其合作团队复旦大学梁子骐、丹麦技术大学Kaibo Zheng等于国际顶级期刊Energy & Environmental Science(EES,影响因子39.714)刊发2D钙钛矿中的咪唑添加剂:-CN与-CH3取代基的影响揭示了相缓冲对晶体生长的调节作用的研究成果。证明了二维钙钛矿中高度有序的晶格排列,例如作为范式苯乙胺 (PEA) 间隔物,可以通过4,5-二氰基咪唑(DCI)添加剂实现,无需任何后处理。静电势分布图和X射线光电子能谱共同证实了DCI中-CN-单元与Pb2+之间的路易斯酸-碱相互作用,有利于钙钛矿结晶过程中的均匀成核。一系列同步辐射原位掠入射广角X射线散射(GIWAXS)和高分辨率透射电子显微镜表征揭示了逐渐缓冲内部晶格应变并因此调节晶格取向的多相的外延生长,这显著导致减少陷阱密度和载流子寿命的延长。由此产生的基于PEA2MA3Pb4I13 (n = 4)的平面太阳能电池具有约17.0%的出色效率和出色的运行稳定性。
图. 同步辐射快时间分辨in-situ GIWAXS揭示2D钙钛矿溶液旋涂成核和结晶机理(BL17B1线站)
文章链接:https://doi.org/10.1039/D2EE00571A
蛋白质设施对该项工作的支持国家蛋白质科学研究(上海)设施高通量晶体结构线站(BL17B)为该工作的X射线谱学数据的采集提供了条件和技术支持。