库仑爆炸成像技术通过剥离多个电子使分子发生完全碎裂,进一步探测碎片动量获得分子结构信息。现有研究主要采用光电离诱导分子库仑爆炸,适用范围主要集中在简单分子体系(原子数≤5)。近年来,科学家利用自由电子激光或飞秒激光提供的超强脉冲束,实现了对由10个原子组成的复杂分子的库仑爆炸成像。但这些方法受多重电离时间尺度等因素制约,分子在库仑爆炸前往往存在明显的结构弛豫,限制了成像精度,尤其是对含氢原子的体系,测量结果和分子实际键长存在明显偏差。
本项研究中,科研人员发展了利用高电荷态离子对复杂分子高精度成像方法,并提出了利用碎片离子角度关联谱作为指纹信息鉴别同分异构体的新方案。利用兰州重离子加速器,研究团队选用112.5 eV/u的C5+离子,以C4H4N2分子作为模型,实现在亚飞秒时间尺度内剥离其外壳层的10个以上电子,从而有效解决了分子结构弛豫问题。实验利用反应显微成像谱仪符合测量末态中的H+、C2+、C+和N+碎片,还原碎片动量获得结构信息,成像精度得到显著提高。
研究结果表明,高电荷态离子在库仑爆炸成像方面具有独特优势,能够对复杂分子极快极强曝光,从而同时实现对分子中氢原子和较重原子的高精度成像,并对同分异构体进行鉴别。本研究将有望促进加速器在分子结构成像领域的应用。
该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金和中国科学院特别研究助理项目的支持。
文章链接:https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.133.193002
图:高电荷态离子诱导分子库仑爆炸成像示意图
(兰州重离子研究装置 供稿)