稳态强磁场实验装置助力开发磁场增强型单原子催化剂
时间 : 2023-10-07     

稳态强磁场实验装置(SHMFF)用户新加坡国立大学吕炯教授及合作者开发了高密度的原子分散的Ni1/MoS2单原子自旋催化剂,利用SHMFF实验条件证实了室温铁磁性及其Ni(III)起源。相关研究成果以“Ferromagnetic single-atom spin catalyst for boosting water splitting”为题发表于材料学顶刊Nature Nanotechnology。 

电催化分解水析氧反应(Oxygen Evolution Reaction, OER)是一个4电子转移的反应,过电势较高,是分解水产氢全池的瓶颈反应。理论研究表明,OER过程中存在三重态分子氧(↑O=O↑),其与脱附后的氧分子间存在1 eV的能量差,需要经过自旋电子的能量交换使氧分子顺利从催化剂表面脱附。因此,从OER反应过程出发,如何促进电子快速转移及三重态分子氧脱附是开发高性能OER催化剂的核心。 

磁场增强型单原子催化剂是加速化学反应的潜在材料。然而,催化剂设计仍然具有挑战性,因为其不仅需要高密度的原子分散活性位点,同时应具有短程量子自旋交换相互作用和远程铁磁有序。 

在本研究中,研究团队利用简单的水热法合成了系列过渡金属掺杂的MoS2材料。对于高密度的原子分散的Ni1/MoS2单原子自旋催化剂,SHMFF电子自旋共振谱证实了室温铁磁特性及其Ni(III)起源。在磁场条件下,室温铁磁性能显著降低自由基中间体的脱附能垒,实现了该催化剂的OER性能显著提升(最高可达28.8倍),并在全池分解水中催化性能优异。结合理论计算,验证其优异的催化活性源于显著降低的OOH*脱附能垒。该研究拓展了磁场和磁性单原子催化材料的应用范畴。

 
  
图1. 铁磁Ni1/MoS2单原子电催化分解水OER催化材料 

该工作由新加坡国立大学吕炯教授、Kostya S. Novoselov教授,中山大学罗鑫教授,淡江大学Cheng-Hao Chuang教授,新加坡科技研究局席时博研究员和中国科学院强磁场科学中心曹亮副研究员合作完成。  

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41565-023-01407-1