第三代超导-半导体复合器件制备工艺——一种同时实现原子级异质界面以及能带调控的通用型方法
时间 : 2024-08-28     
金属-半导体的异质界面对现代电子器件的性能起着至关重要的作用。当半导体和金属接触时,界面处的能带弯曲情况极大地影响了接触(电阻)的性质;它的细节,比如欧姆接触还是具有肖特基势垒,导致不同的电荷密度和电场分布,控制了整个器件的电学性质和对外界调控的响应。一个特殊类型是超导体(如铝、铅)和具有强自旋轨道耦合的半导体纳米线(如InSb、InAs纳米线)的复合器件,因为它有可能实现马约拉纳零能模和拓扑量子计算。在这种超导体-半导体异质结中,两种材料波函数的耦合同样依赖于界面能带性质,因为它决定了波函数的杂化程度以及杂化后的整体性能,比如诱导超导能隙大小、有效朗德 g因子大小和自旋轨道耦合强度等。尽管它很重要,但是一直缺乏系统的实验研究,一个重要的原因是无法对界面处能带情况以及接触实现介观层面的调控。

因此,要实现稳定的马约拉纳零能模和拓扑量子计算,对器件质量要求特别高,器件加工工艺的优化是非常重要的,尤其是超导-半导体的界面控制;另外,拓扑量子比特的器件构筑非常复杂,因此器件加工工艺能与现代微加工光刻技术兼容是非常必要的。最早发现马约拉纳零能模迹象的复合量子器件,其制备涉及非原位的加工工艺(可称为第一代),它是先用刻蚀去除氧化层、而后进行金属沉积 [Science 336, 1003(2012)]。然而,这种方法往往会导致一个小而软的诱导超导能隙,容易带来准粒子中毒,影响拓扑保护和探测马约拉纳零能模。随后为了诱导更好的超导能隙,催生了第二代制备工艺,包括分子束原位外延生长 [Nature Materials 14, 400 (2015), Nature Nanotechnology 10, 232 (2015)]和结合氢清洁的特定shadow wall技术 [Nature Communications 12, 4914 (2021), Advanced Functional Materials 31, 2102388 (2021)]。但两者都不能与微加工光刻技术完全兼容,灵活度不够。拓扑量子比特的复杂性对器件制备的灵活性提出了重大挑战,因此亟需开发一种兼容微加工光刻技术的通用方法来实现原子层衔接的高质量异质界面和能带弯曲的调节。

中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心Q02/HX-Q02课题组一直致力于拓扑量子比特的研发。之前,制备首个Al/InSb的“马约拉纳岛”,尝试区分拓扑和非拓扑的零能模,测量出了完整(拓扑)相图,并且看到了可能与马约拉纳零能模的粒子-空穴对称性相关的迹象(Nature Commun. 9, 4801 (2018)、PR Research 1, 032031(R) (2019)、PRB 104, 045422 (2021));然后,将“马约拉纳岛”嵌入到超导干涉环中,由超导电流读出宇称的信息,这为构筑拓扑量子比特提供了“读出(readout)”方式(Science Advances 8, eabm9896(2022));之后,和荷兰埃因霍夫理工大学的Erik教授研究组合作,实现可控生长InSb纳米低维结构,并制备了复杂的量子网络器件,为构筑拓扑量子比特提供实现复杂网络结构的实现方式(Advanced Functional Materials 33, 2212029(2023))。近期,该团队的沈洁特聘研究员、吕力研究员、屈凡明研究员、刘广同研究员和波兰克拉科夫AGH科技大学Micha? P. Nowak教授、Pawe? Wójcik教授、荷兰爱因霍弗理工大学Erik Bakker团队、中国科学院半导体研究所赵建华研究员、潘东研究员、物理所张庆华副研究员、清华大学谷林教授等人合作,利用自己搭建的器件加工互联系统,在控制好氩气刻蚀参数的情况下,构筑了高质量的具有原子层界面和弹道输运的量子器件,解决了复合量子器件中一直存在的高质量界面和微加工工艺不兼容问题,从而尝试突破拓扑量子比特所需要的高质量和复杂器件兼具的瓶颈;同时,该方法还有效调节超导体与半导体纳米线之间的能带弯曲情况,并调节两者之间的耦合程度,获得大诱导超导能隙、非局域的交叉安德略夫反射等有利于构建拓扑量子比特的要素。

首先,团队将具有高迁移率的InSb纳米线(由荷兰爱因霍弗理工大学Erik Bakker团队生长)转移到硅衬底上,借助电子束光刻技术确定电极图案之后,用氩等离子体除去纳米线的氧化层并对界面进行调制,最后蒸镀铝(Al)膜完成器件制备(如图1a,b)。TEM图像展示了器件的横截面,表现出清晰的原子级可分辨的异质界面(图1c-f),且刻蚀后的InSb纳米线表面没有明显的起伏和粗糙度,这确保了铝电极和纳米线之间的良好接触(TEM观测由张庆华团队完成)。

器件输运研究团队(Q02/HX-Q02)立即对器件在背栅电压变化下的响应进行了对比分析(如图2)。不同刻蚀时间(从20秒到2分钟)的器件始终表现出具有量子化电导平台的弹道输运性质(图2d,f,h),以及多重Andreev反射(MAR)的良好诱导超导性质,(图2a-c)。波兰理论计算团队利用短结散射模型对MAR曲线进行拟合得到结区透明度(图2e,g,i),得到接近为1的透射率,这意味着界面具有几乎完美的透明度。同时,从拟合结果可以得出诱导能隙的大小接近铝电极的超导能隙,这表明纳米线与超导电极之间的耦合良好。最后值得注意的是,刻蚀时间较长的结区表现出更高的电导平台和更负的夹断电压,这说明在界面处的积累层出现了能带弯曲增强的特征。

随后,团队将重点放在分析刻蚀对能带弯曲的影响。为了定量描述,采用了 Schrdinger-Poisson方法来计算结区处的电子结构和电荷空间分布。电子结构决定了在特定背栅电压下可能出现的电导平台(图3a,c,e),电荷空间分布再现了由于较长的刻蚀时间导致刻蚀表面电荷积累增加的实验现象(图3b,d,f)。对于理想的金属-半导体结,界面处的能带弯曲由半导体的亲合能和金属的功函数之间的差值决定。然而,在实际情况下,界面处半导体的表面态可以改变半导体表面附近的电荷密度和电场分布,从而对能带弯曲以及对齐情况产生显著影响。因此该团队认为,随着刻蚀效应的增加,表面态的态密度或电中性能级的位置可能会发生变化,使能带弯曲程度增加、积累层增强,从而引起从肖特基势垒到欧姆接触的转变(图4),使超导-半导体的耦合增强,使复合器件杂化以后的波函数展现出优越性能,比如大诱导能隙。

最后,通过非局域测量(图5a),团队在强耦合器件中观测到了明显的交叉安德略夫反射和弹性共隧穿信号(图5b,c)。两种信号之间的平稳过渡表明两种非局域过程同时存在且具有高度可调性(图5d),而这种特性是实现人造Kitaev链 [Nature 612, 448 (2022), Nature 614, 445 (2023)]的必要条件。为了验证刻蚀方法的通用性并探索更优异的诱导超导能隙,该团队还制备了Pb和InSb的复合器件(图6a-d)。由于铅(Pb)的超导能隙高达1.4 meV,几乎是Al的7倍,通过测量隧穿谱,观察到远超铝基器件的大超导能隙(图6e),说明了纳米线与Pb之间同样存在强耦合。此外,该团队在相同的InAs纳米线上制作了不同长度的Pb和InAs纳米线的约瑟夫森结(高质量纳米线由中科院半导体所赵建华、潘东团队生长)。输运测量的结果显示, Pb-InAs系统中具有相似的能带弯曲调制结果,进一步支持了该方法在其他复合量子器件中的潜在应用。

总结如下,团队证明了一种通用的方法来实现原子级衔接的异质界面和高质量的复合器件。重要的是,通过与理论模型的比较,结果表明制备过程可以有效地调节能带弯曲强度和电荷空间分布,并最终决定器件的性能。该方法可以与先进的光刻制造技术相结合,对于制备拓扑量子比特的复杂结构,这种灵活的制造工艺和高质量的器件特性都展示出巨大的潜力。

上述相关成果以“Versatile Method of Engineering the Band Alignment and the Electron Wavefunction Hybridization of Hybrid Quantum Devices”为题发表于《Advanced Materials》,物理所博士研究生李国安、史小凡、林挺、博士后杨光(已出站)为共同第一作者,沈洁特聘研究员、吕力研究员、波兰克拉科夫AGH科技大学Micha  P. Nowak教授、Pawe  Wójcik教授为共同通讯作者。荷兰爱因霍弗理工大学Erik Bakker教授、中科院半导体所赵建华研究员、潘东研究员在样品生长方面提供了帮助,张庆华副研究员、清华大学谷林教授等在相关实验方面提供了帮助。该工作得到了北京市杰出青年基金、北京市科技新星、国家自然科学基金委项目、科技部重点研发计划、中国科学院、北京市自然科学基金委项目、综合极端条件实验装置(SECUF)等资助。


图1 超导体-半导体纳米线复合器件的电子显微镜图像、测量配置和界面分析。


图2 三种不同刻蚀时间(t = 20 s, 40 s, 2 min)的约瑟夫森结器件的弹道输运测量和量子化电导平台。


图3 计算三种不同刻蚀时间的约瑟夫森结器件的电子结构和空间分布。


图4 不同刻蚀时间的异质界面处能带弯曲情况。


图5 约瑟夫森结器件的非局域测量,其中正的非局域信号对应交叉安德略夫反射,负的对应弹性共隧穿。


图6 Pb-InSb复合器件和诱导超导能隙表征。图e显示了高达1.4 meV且硬度极高(Gn/Gs超过两个数量级)的诱导超导能隙