超快电子显微镜（UEM）凭借亚纳米空间分辨率和亚皮秒时间分辨率，已成为研究非平衡态结构动力学的关键表征手段。电子脉冲宽度直接决定了UEM的时间分辨率极限，其精确诊断对仪器优化与实验设计至关重要。然而，现有脉宽测量方法普遍存在设备复杂、效率受限等不足。
中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心先进材料与结构分析实验室（A06组）李建奇、杨槐馨课题组长期致力于发展更高时空分辨能力的超快电子显微镜。近期，研究员杨槐馨与副研究员孙帅帅指导研究生葛庆，依托综合极端条件实验装置D4实验站的超快电镜系统，利用自由电子与相位匹配光栅近场相互作用引起的电子束横向展宽效应，发展了一种无需能量过滤系统即可测量脉宽的新方法。该方法通过电子束的横向展宽幅度随时间的变化直接获取电子脉冲的时域轮廓，实现了对UEM中电子脉冲特性的快速、高精度测量，并揭示了静电透镜时间像差对脉冲不对称展宽的主导作用，为突破现有UEM时间分辨率瓶颈提供了便捷的表征手段及新颖视角。相关成果发表在Review of Scientific Instruments上。
超快电子源是超快电子衍射、超快电子显微镜等基于电子探针的超快探测技术的核心部件，使得在极短时间尺度上直接观测原子尺度结构动力学过程成为可能。然而，其时间分辨率本质上受限于电子脉冲宽度，空间电荷效应、能散展宽及速度失配等因素相互制约，使得捕捉更快动态过程仍面临挑战。单电子模式虽可规避空间电荷效应，但加速区电子束初始能散引起的脉冲展宽仍将时间分辨率限制在亚皮秒量级；此外，极低的电子通量要求超高重复频率，进而导致样品热累积与位置漂移等问题。在无主动压缩条件下，UEM目前的最佳时间分辨率约为200飞秒，其深层制约因素尚未完全厘清。现有脉冲表征方法主要依赖样品的瞬态响应或近场诱导的电子能谱边带（PINEM）：前者受限于非理想阶跃响应，后者虽可精确标定时间零点并测定脉宽，但对昂贵的电子能量损失谱仪（EELS）的依赖限制了其广泛应用。因此，亟需发展一种更为快速、高效的电子束脉冲宽度表征方法，以揭示当前超快电镜分辨率受限的深层物理机制。
图1：Wehnelt控制的超快电子显微镜及电子束脉冲宽度表征示意图。（a）利用光栅在UEM中进行时间表征原理示意图。（b）在不同时间延迟下实空间电子束展宽分布图像。（c）典型延迟条件下（Δt=-1.4 ps, 0 ps）电子束的横向分布曲线。（d）通过对图(c)所示展宽区域进行积分获得的电子束时间分布曲线。
本研究依托怀柔综合极端条件实验装置D4实验站搭建的超快电镜系统，发展了一种基于自由电子与近场相互作用的快速测量电子脉宽的新方法（图1）。研究人员利用聚焦离子束系统制备了周期满足相位匹配条件的金属光栅，以增强自由电子与近场的相互作用强度。当飞秒激光照射金属光栅时，其表面激发局域近场；自由电子穿越光栅表面并与近场发生相互作用，获得显著的能量展宽。该能量展宽与物镜成像系统的色差相耦合，在实空间转化为可观测的电子束横向展宽，其展宽幅度随时间的变化直接映射电子脉冲的时间轮廓。
为证实横向展宽确实源于光栅近场与自由电子作用后引起的能量展宽，研究团队在配备了EELS的场发射超快电镜系统上，系统测量了电子束展宽对激光偏振的依赖关系，并结合EELS分析展宽电子束的能量分布。结果显示，电子束的横向展宽幅度及能量变化与激光偏振依赖性高度一致（图2a）。为验证上述机制，研究团队利用高压摇摆器（HT Wobbler）引入加速电压的微小波动，模拟透镜系统因能量差异产生的图像畸变。结果表明，激光辐照光栅后电子束的伸长方向与HT Wobbler诱导的畸变方向精确吻合，拉长幅度也线性相关（图2b）。这一证据确凿地证实了光栅近场相互作用诱导的能散是电子束横向展宽的物理根源。
基于该方法的电子脉宽扫描可在一分钟内完成，所得结果与采用PINEM方法测量的结果高度一致，充分验证了该方法的可靠性。由于仅依赖近场与电子的瞬态相互作用，其时间分辨精度受限于近场寿命（可达飞秒量级），因而具备极高的测量精度。该方法不仅可以为装置用户在实验过程中实时诊断电子脉宽，还可为发展射频/太赫兹压缩电子脉冲技术的性能评估与参数优化提供便捷的快速测量手段。该技术已申请并获得国家发明专利授权（专利号：ZL 2024 1 1165124.5）。
图2：电子束展宽效应的机理。（a）横向展宽光束的EELS（上图）及ROI区域强度的偏振依赖性测量结果，相关变化显示出一致的偏振依赖性。(b) 两种典型的电子束入射角度下，由激光相互作用（左）和HT Wobbler（右）引起的电子束拉长的方向和幅度对比。插图显示了光栅相对于泵浦激光的相对方位。
进一步，研究团队利用该方法，在Wehnelt偏压可调的LaB6热发射超快电镜上系统测量了电子脉冲的时域分布。实验定量揭示了偏压依赖的脉冲非对称展宽规律：在较低偏压下，脉冲呈窄而近乎对称的分布；随着偏压升高，电子脉冲的相对飞行时间逐渐延长，半高宽显著增大；在高偏压区，脉冲轮廓演变为上升沿陡峭、拖尾缓慢衰减的显著非对称形态（图3a）。结合有限元电子轨迹模拟，完整复现了从低偏压窄对称峰到高偏压非对称展宽分布的演化趋势。模拟结果表明，Wehnelt静电透镜的时间像差是导致高偏压下电子脉冲非对称展宽与长拖尾的主导机制（图3b）。这一发现突破了传统仅考虑空间电荷效应及能量-时间关联展宽的理论框架，为阐明制约UEM时间分辨率极限（约200飞秒）的深层物理机制提供了实验依据与理论指导。
图3：电子束时域上的不对称分布及有限元模拟分析结果。（a）实验上测得在不同偏压下的时间分布曲线，清晰地展示了时间不对称性的逐渐放大（上图）。从上图的时间分布曲线中提取的TOF（黑色曲线）和脉冲宽度（FWHM，红色曲线）随偏压变化的趋势（下图）。（b）模拟上得到的不同偏压下电子束的时间分布（上图）。在对应的典型偏压条件下，模拟以不同角度发射的电子的轨迹，其中X坐标相对于Z坐标放大了5倍（下图）。
本研究基于近场作用引起电子束横向展宽效应，发展了一种无需能量过滤系统的快速、高精度电子脉宽诊断技术。结合系统实验与有限元模拟，排除了多种潜在物理机制，揭示了静电透镜时间像差对电子脉冲非对称展宽的决定性作用。该工作不仅为超快电镜电子脉冲的日常快速表征提供了实用工具，更为理解并突破现有UEM时间分辨率瓶颈提供了重要参考。
相关实验是在综合极端条件实验装置D4超快电镜实验站上开展完成的。研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国科学院科研仪器研制等项目的资助。
